Jako člen Společnosti Národního divadla, která převzala správu Národního divadla po Družstvu Národního divadla, se stal na období od května 1900 do dubna 1922 ředitelem Národního divadla v Praze. Do Národního divadla přivedl Jaroslava Kvapila a Karla Kovařovice, kteří pak v dalších letech formovali činohru a operu Národního divadla.[5] V období jeho působení jako ředitele byla na scéně ND uváděna díla nových českých dramatiků, např. Fráni Šrámka, J. Mahena, V. Dyka a S. Loma.
Hrob rodiny Schmoranzů ve Slatiňanech
V Národním divadle vykonával rovněž funkci režiséra a jevištního výtvarníka. V roce 1918, po odchodu Jaroslava Kvapila, se stal i šéfem činohry. V dubnu 1920 bylo Národní divadlo převedeno pod zemskou správu a Schmoranz v roce 1922 opustil místo ředitele a jeho nástupcem se stal Jaroslav Šafařovič.[6]
1905 – Alois Jirásek: Lucerna, Národní divadlo, režie Jaroslav Kvapil
1905 – William Shakespeare: Hamlet, Národní divadlo, režie Jaroslav Kvapil (scéna spolu s Jaroslavem Kvapilem)
1909 – Ambroise Thomas: Mignon (opera), Národní divadlo, režie Adolf Krössing
1910 – Karel Kovařovic: Psohlavci (opera), Národní divadlo, režie Adolf Krössing
1912 – W. A. Mozart: Don Juan (opera), Národní divadlo, režie Robert Polák
Citát
„
Hřmotný zjev Gustava Schmoranze byl pravým opakem jeho dobrácké a někdy až prostomyslné povahy. Za mládí vznosný krasavec černé brady, jenž vypadal jako by nezkrotný dobyvatel ženských srdcí, byl Schmoranz už tenkrát jenom tím předobrým synem, bratrem a strýčkem, jímž zůstal do posledka, a se vším svým neobyčejným smyslem pro život rodinný nikdy si nedovedl a také nechtěl založit vlastní domácnost.
