Han var fra 1933 til 1936 medlem af den nationalsocialistiske bevægelse (NSB), som han forlod på baggrund af sin modstand mod partiets antisemitisme. Under 2. Verdenskrig var Luns en central figur i det pro-vestlige efterretningsarbejde, og han blev i 1943/44 tilknyttet den hollandske eksilregering.
