1966 wurde er Pfarrer von St. Laurentius in Houverath, einem Stadtteil von Erkelenz, und Regionalpfarrer der im Aufbau befindlichen Region Erkelenz-Geilenkirchen-Heinsberg. Von 1968 bis 1984 war er deren erster Regionaldekan und zudem von 1970 bis 1980 Missio-Diözesandirektor im Bistum Aachen.[2][3]
1980 wurde Arnold Poll zum Präsidenten des Kindermissionswerks „Die Sternsinger“ mit Sitz in Aachen ernannt und leitete damit die Sternsingeraktion in Deutschland. Unter seiner Leitung verdoppelte sich die Zahl der teilnehmenden Pfarrgemeinden an der Sternsingeraktion. Das Spendenaufkommen stieg in seinen zwanzig Amtsjahren von zwölf Millionen 1979 auf rund 106 Millionen Deutsche Mark 1999.[3] Mit dem damaligen Präsidenten des Deutschen Fußball-Bundes (DFB), Egidius Braun, initiierte er eine Partnerschaft zur Förderung von Projekten der Sternsinger. Mit Bundeskanzler Helmut Kohl vereinbarte er den alljährlichen Empfang der Sternsinger durch den Bundeskanzler im Bundeskanzleramt, mit Richard von Weizsäcker den alljährlichen Empfang der Sternsinger durch den Bundespräsidenten – bis heute weitergeführte Bräuche.[4] Von 1986 bis 1991 war er Vertreter der katholischen Kirche im Deutschen Komitee der UNICEF.
Sein Verein „Kinder in die Mitte e.V.“ engagiert sich für Waisen, Straßenkinder und kranke Kinder in der ganzen Welt. Er ist Namensgeber und Initiator der „Prälat-Arnold-Poll-Stiftung“. Aufgrund seines Engagements für die Sternsinger wurde er auch als „Vater der Sternsinger“ bezeichnet.[2]
Die Stadt Erkelenz gedachte in einer Sondersitzung des Stadtrates im Alten Rathaus ihres verstorbenen Priesters und Ehrenbürgers. Gewürdigt wurde er als Seelsorger, der „nahe an den Menschen war“, den alle nur „unseren Pastor“ nannten.[6]
