1957 übernahm er den Posten des Cheftrainers der Nationalmannschaft. Bis 1966 und dann noch einmal zwischen 1975 und 1978 betreute er das Team bei insgesamt 117 Länderspielen. Er führte das Team vier Mal zu Fußballweltmeisterschaften (1958, 1962, 1966, 1978). 1960 bei den Olympischen Spielen in Rom und bei der Europameisterschaft 1964 wurde er jeweils Dritter. Bei der Europameisterschaft unterlag Ungarn im Halbfinale erst in der Verlängerung den Gastgebern und Turniergewinnern Spanien mit 1:2. Den größten Erfolg als Nationaltrainer hatte er aber bei den Olympischen Spielen 1964 in Tokyo, wo er die Goldmedaille gewann.
Seine erfolgreichste Zeit als Vereinstrainer verbrachte er bei Újpesti Dózsa. Dort leitete er von 1967 bis 1971 die goldene Ära des Vereines ein, in welcher dieser mit der famosen Angriffsformation Fazekas – Göröcs – Bene – Dunai II – Zámbó die 1970er Jahre dominierte. Unter ihm gewann Újpest 1969 und 1970 das Double aus Meisterschaft und Pokal sowie eine weitere Meisterschaft 1971 – die ersten Titel des Vereins nach einem Jahrzehnt. Er führte die Mannschaft auch in die Endspiele des Messepokals 1968/69 gegen Newcastle United, die aber mit 0:3 und 2:3 verloren gingen.