Smart besuchte die Razzamataz Barnet Theatre School. Außerdem absolvierte sie zahlreiche Fotoshootings für die Modeunternehmen Marks & Spencer und New Look. Von 2017 bis 2020 spielte Smart in der Fernsehserie Eine lausige Hexe die Rolle der Edith Nachtschatten (im Original: Enid Nightshade), die sie in 43 Folgen verkörperte. 2018 war sie in drei Folgen der Fernsehserie Hard Sun zu sehen.