Carol est la fille de Daniel Dunlop et Jean Ayers. Elle se marie en juillet 1967 avec l'écrivain et poète canadien François Hébert, avec lequel elle a un fils, Stéphane (né en 1968). Le couple s'installe à Aix-en-Provence de 1967 à 1972, puis à Montréal (Québec)[2].
En 1976, elle se sépare de François Hébert et s'installe avec le poète Michel Beaulieu, toujours à Montréal. Au cours de la Rencontre québécoise internationale, Hébert et Jean-Guy Pilon invitent Julio Cortázar à donner une conférence : c'est là qu'il rencontre Carol qui le rejoint à Paris quelque temps plus tard. Après une mystérieuse coïncidence, une rencontre fortuite dans le Marais, ils décident de vivre ensemble. Ils se marient à Paris, et s'installent rue Martel dans l'appartement où habite l'écrivain[3].
Carol Dunlop a participé, avec ou sans Cortázar, à de nombreuses manifestations en faveur des résistants à l'oppression politique et liberticide, au Nicaragua, en Pologne, au Chili, notamment, réalisant de nombreux reportages photographiques.
Le , après un surprenant[4] « road trip » à bord d'un combi Volkswagen rouge en compagnie de Cortázar le long de l'autoroute du Sud — qui donnera lieu à un journal de voyage illustré et décalé, Les Autonautes de la cosmoroute —, Carol meurt brutalement à Paris, des suites d'une forme de leucémie. Elle est enterrée au cimetière du Montparnasse (division 3) : la dépouille de Cortázar l'y rejoindra en 1984.
