Nel 2010 canta per la prima volta nel ruolo di Jean Valjean in occasione del concerto per il venticinquesimo anniversario di Les Misérables all'O2 Arena; successivamente avrebbe interpretato la parte anche a Broadway (2015), nel West End londinese (2011 e 2019) e in una tournée britannica nel 2024. Il ruolo ha lanciato la sua carriera come cantante di musical: nel 2016 ha interpretato J. M. Barrie in Finding Neverland a Broadway, 2017 è stato il protagonista Billy in Carousel al London Coliseum
Discografia
You'll Never Walk Alone - The Collection (EMI Classics, 21 marzo, 2011) (terza posizione nella classifica Classical Albums)
Storyteller, Alfie Boe - 2012 Decca (sesta posizione nel Regno Unito e decima nella Classical Albums statunitense)
Trust - Alfie Boe, 2013 Decca (ottava posizione nel Regno Unito)