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Motivo: La pretesa al trono viene trattata come se fosse un titolo nobiliare da detenere. Il semplice tentativo di rientrare in Spagna e il rifiutare appoggi vengono considerati "tentativi di stabilirsi sul trono"
Divenne il pretendente al trono carlista dopo l'abdicazione di suo padre il 18 maggio 1845, che cercò con questa misura di facilitare il matrimonio tra Carlo Luigi e Isabella II, che non avvenne (Isabella II sposò Francesco d'Assisi di Borbone-Spagna nel 1846), tra l'altre cose, a causa della sua stessa posizione intransigente, poiché si oppose all'idea di Balmes di essere semplicemente il re consorte, sostenendo che l'unione dinastica dovrebbe essere come quella dei Re Cattolici, con pari diritti[2]. Alla fine del 1846 Carlo Luigi pubblicò un manifesto in cui invocava la lotta armata.
Il ministro plenipotenziario degli Stati Uniti a Madrid, attraverso Antonio de Arjona e José María de Areizaga, indicò a Carlo Luigi che il suo governo gli avrebbe fornito tutto il denaro necessario per raggiungere il trono, in cambio dell'indipendenza di Cuba. Il conte di Montemolín rispose che preferiva vivere sempre in esilio piuttosto che minacciare l'integrità della Spagna[3].
Nel marzo 1860 si recò alle Isole Baleari per tentare un'altra insurrezione con l'appoggio del capitano generale delle Isole Baleari, Jaime Ortega. Il 1 aprile, entrambi, alla testa di 4000 uomini, ignari delle loro intenzioni, si diressero verso San Carlos de la Rápita. Dopo lo sbarco, marciarono ad Amposta dove avrebbero passato la notte, ma ci fu un'insurrezione contro i comandanti al Creu del Coll, e i responsabili dovettero fuggire a Ulldecona. Il 21 aprile, l'esercito lo arrestò insieme al fratello Ferdinando e li portò a Tortosa, dove il 23 aprile abdicò ai suoi diritti al trono, come suo fratello.
Morte
Liberati dal governo spagnolo, si recarono a Trieste, e il 15 giugno dichiararono nulle le abdicazioni fatte mentre erano detenuti, ma l'altro loro fratello, Giovanni Carlo, li ritenne validi e assunse i diritti al trono[4]. La morte di Carlo Luigi, nel gennaio 1861 a Trieste, poco dopo quella di Ferdinando e della vedova di Carlo Luigi, Maria Carolina, lasciò Giovanni Carlo come erede della dinastia carlista, con il nome di Giovanni III.