La squadra venne fondata nel 1961 con il nome di Clube Desportivo de Bicholim, che cambiò nel 1966 in Dempo-Souza Sports Club ed in quello attuale nel 1968.
La società inizialmente partecipa alle competizioni calcistiche di Goa, vincendo tredici campionati statali[1], sino alla fondazione del campionato indiano di calcio nel 1998. Il Dempo si aggiudicò la competizione nota come National Football League in due occasioni, nel 2005[2] e nel 2007.[3]
Nel 2006 il Dempo si aggiudica la sua prima Durand Cup, battendo in finale il JTC FC per una rete a zero.[3]
Nel 2008 vince la prima edizione della I-League,[6] il nuovo formato del campionato indiano. Al primo successo nella nuova competizione seguirono altre due affermazioni, nel 2010[7] e nel 2012.[8]
A dicembre 2016 si ritira dalla I-League in segno di protesta contro la decisione della AIFF di ristrutturare il calcio nazionale.[9]