Alla morte del fratellastro Luigi VII, che regnò solo per un breve periodo dopo la morte del loro padre, Ernesto Luigi ascese al trono langraviale d'Assia-Darmstadt, rimanendo però sotto tutela della madre a causa della sua minore età sino al 1688. In quell'anno però l'Assia-Darmstadt venne occupata dalle truppe francesi e la stessa capitale venne occupata dai nemici, motivo per cui Ernesto Luigi dovette risiedere per i dieci anni successivi dapprima a Nidda e poi a Gießen. Dopo la morte della madre e della prima moglie, respinse categoricamente ogni forma di pietismo nel proprio stato, licenziando anche molti dei suoi ministri. Fu durante questi anni, ad ogni modo, che egli iniziò un rapporto di amore-odio verso la figura di Luigi XIV di Francia, il quale rappresentò sempre per Ernesto Luigi un modello di splendore da imitare, motivo per cui tornato in pieni poteri nel suo stato rinnovò il sistema fiscale con considerevoli aumenti di tasse atti a colmare le sempre più consistenti necessità di denaro per sostenere le spese per il mantenimento della grande corte creatasi attorno alla sua persona, portando così il suo paese alla rovina finanziaria a causa di un debito costante che, alla sua morte, constava di 4.000.000 di fiorini.
Patrono delle arti, Ernesto Luigi fu finanziatore del compositore barocco Johann Christoph Graupner che dal 1709 egli assunse anche quale maestro di cappella alla propria corte, impedendogli così di ottenere il prestigioso incarico di maestro del coro della Chiesa di San Tommaso a Lipsia (già a suo tempo ricoperto da Johann Sebastian Bach) a cui il compositore teneva particolarmente. Lo stesso langravio si dilettava nel suonare la viola da gamba e compose alcune brevi sinfonie e composizioni da chiesa assieme alle sorelle Maddalena Sibilla e Augusta Maddalena.
Per i suoi grandiosi progetti architettonici, chiamò al proprio servizio l'architetto francese Louis Remy de la Fosse, a cui diede l'incarico di ricostruire il palazzo langraviale di Darmstadt dopo che un rovinoso incendio nel 1715 aveva distrutto la costruzione precedente. Grande appassionato di caccia, investì gran parte dei propri averi nella costruzione di lussuose residenze per la caccia da inseguimento come i casini di caccia di Jägersburg e Kleudelsburg, ma il tracollo delle finanze di stato gli imposero il blocco totale di ogni iniziativa a partire dal 1718. Coltivò nel contempo anche la passione per l'alchimia.
Luise Sophie von Spiegel, moglie morganatica di Ernesto Luigi
Alla morte della prima moglie, Ernesto Luigi si risposò morganaticamente il 20 gennaio 1727 a Darmstadt con Luise Sophie von Spiegel (1690–1751), creata contessa di Eppstein. La coppia ebbe i seguenti figli:
Luisa Carlotta (1727–1753), contessa di Eppstein
Federica Sofia (1730–1770), contessa di Eppstein, sposò il barone Johann Carl Ludwig Christian von Pretlack (1716–1781) nel 1764
Ernesto Luigi ebbe inoltre un figlio con l'amante Charlotte von Forstner (1686–1727):
Federico Carlo Luigi di Hohenstein zu Fürstenfeld (1711 - c.1715)
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