Il 30 settembre 1246, alla morte del fratello maggiore Jaroslav II, divenne gran principe di Vladimir-Suzdal' secondo l'antico sistema rotale di successione, in cui il trono passava lateralmente da fratello a fratello e non linearmente di padre in figlio, per poi andare al figlio maggiore del fratello maggiore che era succeduto al trono; tuttavia ciò provocò il malcontento di suo nipote Michail Jaroslavič, figlio di Jaroslav II, che lo detronizzò il 15 gennaio 1248.
Tentò inutilmente di riappropriarsi del principato di Vladimir-Suzdal' nel 1250, durante il regno di suo nipote Andrea II Jaroslavič, figlio di Jaroslav II e fratello di Michail, decidendo di trascorrere in resto della propria vita in preghiera e digiuno. Morì il 3 febbraio 1252 a Jur'ev-Pol'skij, ed in seguito ai solenni funerali la salma venne sepolta nella cattedrale di San Giorgio ad Odincovo, di cui egli stesso aveva commissionato la costruzione; poco dopo la sua morte, cominciò ad essere venerato come santo dalla Chiesa ortodossa russa. Le sue reliquie vennero ritrovate nel 1991 e poi traslate all'interno della chiesa della Santa Protezione a Jur'ev-Pol'skij, luogo della sua morte; il 16 febbraio 2020 le reliquie sono state trasferite presso il monastero dell'Arcangelo Michele, costruito per sua volontà, nella medesima città.
Svjatoslav III sposò Eudossia Davydovna, figlia del principe Davide Yurievich di Murom e della principessa Fevronia, con cui ebbe un unico figlio:
Dimitri Svyatoslavich (ante 1228 – 1269), principe di Yurievsky.
Il principe liberò sua moglie nel 1228, dopo che ella aveva manifestato la volontà di dedicare la propria vita a Dio, portandola nel monastero di Borisoglebsk, vicino a Murom, dove ricevette la tonsura di iniziazione al monachesimo il 24 luglio, giorno dei santi Boris e Gleb.
