Nel 1958 recitò nella serie televisiva Cannonball, in cui fece coppia con l'attore Paul Birch nel ruolo di due camionisti che trasportano merci attraverso gli Stati Uniti. La serie durò solo una stagione, dopodiché Campbell continuò la carriera televisiva con apparizioni in altri telefilm, fra i quali Perry Mason, in cui interpretò due episodi, The Case of the Artful Dodger (1959), nel ruolo del personaggio del titolo e vittima di un omicidio, e The Case of the Ill-Fated Faker (1960), di nuovo come personaggio del titolo e stavolta colpevole.
Nel 1963 Campbell lavorò sotto la direzione del regista Roger Corman nel film I diavoli del Grand Prix, scritto per lo schermo dal fratello di Campbell, Robert Wright Campbell, e girato in Irlanda. A riprese ultimate, il tecnico del suono del film, Francis Ford Coppola, chiese a Corman il permesso di rimanere in Irlanda per dirigere un horror a basso costo, promettendogli che sarebbe stato il film più economico in cui Corman, in veste di produttore, fosse mai stato coinvolto. Girato con un budget di circa 40000 $, Terrore alla 13ª ora (1963), fu un thriller dai violenti risvolti horror in cui Campbell interpretò la parte di un uomo lunatico che diventa il principale sospettato di una serie di raccapriccianti delitti commessi usando come arma un'ascia. Patrick Magee e Luana Anders interpretarono i ruoli di supporto.
Campbell recitò anche in un altro film prodotto da Corman, Operacija Ticijan (1963), girato in Jugoslavia e sempre con Patrick Magee nel cast. La pellicola non fu mai distribuita nella sua versione originale, ma venne in seguito rielaborata con scene aggiuntive girate in California, trasformando quello che un tempo era un thriller di spionaggio nella storia di un vampiro che si aggira per le strade di Venice (Los Angeles). Con il titolo di Blood Bath fu poi distribuito nel 1966, con Campbell nel ruolo di un artista folle che uccide giovani donne e nasconde i loro corpi nelle sue sculture, ma anche di un vampiro che può circolare liberamente alla luce del giorno in cerca di vittime. A seguito di due avvicendamenti alla regia e del reiterato inserimento di ulteriori scene, il vampiro fu però interpretato da un altro attore che non assomigliava a Campbell, e l'espediente fu giustificato nella trama dal fatto che l'artista mutava i propri connotati quando si trasformava in un vampiro. Nel 1965 Campbell ebbe un ruolo di supporto come reporter in un altro horror, Piano... piano, dolce Carlotta., interpretato da Bette Davis.
La fama di Campbell è principalmente legata alla sua apparizione nella serie classica di Star Trek, nell'episodio Il cavaliere di Gothos (1967), in cui impersonò il petulante e bizzarro alieno Trelaine, dotato di superpoteri. Apparve poi nella seconda stagione della serie, nell'episodio Animaletti pericolosi (1967), in cui interpretò il ruolo del klingon Koloth, personaggio che anni dopo riprese in un episodio della serie Star Trek: Deep Space Nine, realizzato nel 1994.
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