Thompson ble omtalt som en inspirerende lærer.[trenger referanse] Hans forskningsinteresser inkluderte kjemiske reaksjoner i gasser, fotokjemi og spektroskopi. Under andre verdenskrig jobbet han med infrarød spektroskopi for flyproduksjonsministeriet, og etter krigen fortsatte han forskning på dette feltet. Thompson fortsatte på Oxford, og underviste blant andre Margaret Thatcher da hun var student der.[5]
Thompson var en ivrig fotballspiller og markerte seg i Oxford i sitt siste år der. Han ble involvert med Oxford University Association Football Club i mesteparten av sitt liv. Han ble formann for the Football Association (1976–1981). En tidligere FA-talsmann sa om ham at «Sir Harold was a bullying autocrat. He was a bastard. He treated the staff like shit».[6]
Thompson spilte en avgjørende rolle i å få avsatt Englands legendariske landslagstrener for EnglandAlf Ramsey i 1974.[7] Ramsey hadde vunnet VM på hjemmebane med England, men han hadde mislyktes i å kvalifisere England til VM i 1974. Om det fantes argumenter for å avsette Ramsey, rapporterte avisene at «the whole episode was handled with brutal insensitivity».[trenger referanse]
Den britiske journalisten og forfatteren Leo McKinstry skrev om Thompsons behandling av Ramsey at «England's most successful manager would have had a legacy fit for a hero had it not been for the malevolence of the FA chief Harold Thompson».[8]
Thompson skal ha sikret at den mest suksessrike manageren i England, Brian Clough, aldri ble landslagstrener ofr England.[9]
