Ok. 1880 Benjamin-Constant zmienił zainteresowania i zajmował się odtąd głównie portretem i malarstwem ściennym. Wykonał m.in. wielkie plafony w Hôtel de ville i Operze Komicznej w Paryżu, oraz szereg malowideł ściennych w Sorbonie. Malował portrety wielu osobistościom np. papieżowi Leonowi XIII i królowej angielskiej Aleksandrze. Był ulubionym portrecistą arystokracji angielskiej, kilkakrotnie wyjeżdżał do Ameryki. W 1893 został członkiem Institut de France, a w 1896 otrzymał Medal of Honor w Salonie za portret Mons Fils André. Był wyróżniony Legią Honorową.
