В 1863 году при поддержке французского императора Наполеона III Максимилиан получил титул и корону Императора Мексики. После прибытия в Мексику в 1864 году супруги короновались и остались жить в Мехико, выбрав как резиденцию Чапультепекский дворец. Как императрица, Шарлотта сменила имя и стала именоваться Карлотой, на испанский манер. По прошествии всего нескольких месяцев после коронации Наполеон III решил остановить свой мексиканский проект и Максимилиан лишился его поддержки. Новый император столкнулся с противодействием со стороны республиканцев и Соединенных Штатов. Видя неустойчивость положения, Шарлотта вернулась в Европу, где попыталась найти поддержку для мужа. Однако её усилия были напрасны, у неё появились симптомы шизофрении и сильный стресс. У Шарлотты возникла мания преследования, ей казалось что её хотят отравить. В Мексику она так и не вернулась. Печальные известия из Мексики и неудача миссии подорвали здоровье Шарлотты, она страдала шизофренией и последующие годы жила под присмотром врачей в своем замке под Брюсселем. Она умерла так и не узнав что в 1867 году её муж был расстрелян[1].
Шарлотта и Максимилиан не имели детей. В 1865 имперская чета усыновила Агустина и Сальвадора Итурбиде, внуков бывшего императора Мексики Агустина Итурбиде. При этом Максимилиан не собирался передавать трон усыновлённым принцам — в конце 1866 года он вел переговоры с братом Карлом Людвигом, не согласится ли он отправить в Мексику кого-нибудь из своих сыновей. После падения монархии усыновление потеряло силу.
По слухам, в 1866 году Шарлотта встречалась с бельгийским офицером Альфредом ван дер Смиссеном и результатом их связи стало рождение Максима Вейгана. Сам Вейган, в будущем французский генерал, отказался подтвердить или опровергнуть эту информацию.
Prince Michael of Greece. The Empress of Farewells — The Story of Charlotte, Empress of Mexico. — N. Y., 1998.
del Paso, Fernando. Noticias del Imperio. — México, 1987.
Bibesco, Princesse Marthe. Charlotte et Maximilien. — P., 1962.
Castelot, André. Maximiliano y Carlota. La Tragedia de la Ambición. — México, 1985.
Corti, Conte Egon Caesar. Maximilian und Charlotte von Mexiko. Nach dem bisher unveröffentlichten Geheimarchive des Kaisers Maximilian und sonstigen unbekannten Quellen. — 2 Vols. — Z., Lpz., W., 1924.
Corti, Conte Egon Caesar. Maximilian von Mexiko. Die Tragödie eines Kaisers. — Frankfurt am Main, 1953.
Desternes, Suzanne; Chandet, Henriette. Maximilien et Charlotte. — P. 1964.
Gómez Tepexicuapan, Amparo. Carlota en México. // Igler, Susanne; Spiller, Roland (eds.): Más nuevas del imperio. Estudios interdisciplinarios acerca de Carlota de México. — Frankfurt am Main, 2001. (=Erlanger Lateinamerika-Studien. 45). — P. 27—40.
Miguel de Grecia. La Emperatriz del Adiós. El trágico destino del emperador Maximiliano y su mujer Carlota. — Barcelona, 2000.
Harding, Bertita. Phantom Crown. The story of Maximilian and Carlota of Mexico. 3a edición. — México, 1967 [1935].
Haslip, Joan. The Crown of Mexico: Maximilian and his Empress Carlota. 2a edición. — N. Y., 1972.
Hyde, Montgomery H. Mexican Empire. The history of Maximilian and Carlota of Mexico. — L., 1946.
Igler, Susanne. Carlota de México. — México, 2002. (=Grandes Protagonistas de la Historia Mexicana) [segunda edición: 2006].
Igler, Susanne. De la intrusa infame a la loca del castillo: Carlota de México en la literatura de su 'patria adoptiva'. — Frankfurt am Main: Peter Lang 2007 (Studien und Dokumente zur Geschichte der Romanischen Literaturen, 58).
Kerckvoorde, Mia. Charlotte. La passion et la fatalité. — P., 1981.
Maria y Campos, Armando. Carlota de Bélgica. La infortunada Emperatriz de México. — México, 1944.
Praviel, Armand. La vida trágica de la emperatriz Carlota. — Bs. As., 1937.