Alf Olsson framför emaljmålningen BlixtenBarnhuvud, granitskulptur från 1970 i Sjukhusparken, Karolinska Universitetssjukhuset SolnaFjärilsmobil, Östagymnasiet i UmeåAsk och Embla utanför Vrinnevisjukhuset i Norrköping
Allt sedan debututställningen 1958 på Färg och Form har Alf Olsson arbetat med ett fåtal huvudmotiv, den skånska slätten från hembygden, där bilderna i grafik, och måleri byggs upp kring en uppdelning av jord och himmel, horisontlinjen kan brytas av en eller flera figurer i landskapet, en tung bonde, en naken människa, ett träd, en ensam gård. Stundtals tornar molnmassor upp sig eller så slår regnbågen ett valv över himlen. De monumentala ansiktena utgör ett annat ständigt återkommande motiv ofta med drag av konstnären själv, men även minnesbilder av ansikten från olika delar av världen och vän- och beställningsporträtt.
Under en resa i Mexiko 1960 hade han möjlighet att studera de väldiga olmekhuvuden i sten som hittats i delstaten Tabascos djungler. Dessa inspirerade honom till monumentala stenhuvuden mellan 1966 och 1986. I slutet av 1960-talet skapade han en serie större, kontrastrika linoleumsnitt, med laddade motiv. I Van Gogh på slätten I-IV skildras hur Van Goghs bryts ner själsligt mot en bakgrund som blir allt mer deformerad i seriens fyra bilder. Med Van Gogh på slätten I deltog han i Konstfrämjandets och Riksutställningars omtalade utställnings- och folkbildningssatsning Multikonst, som visades samtidigt på 100 platser i Sverige 1967. Alf Olssons linoleumsnitt Väldig sol användes för affisch och omslag av Grafiska Sällskapets grafiktriennal 1968 på Liljevalchs konsthall.
Under 1970-talet började han även skapa skulpturer utförda i cortenstål och senare även i koppar och silver. Återkommande motiv i dessa metallskulpturer är mötet mellan människa och himmel, med skulpturer som Molnbäraren. Lusten att prova på olika material märks även i den serie emaljmålningar som Alf Olsson gjorde under 1970- och 80-talen vid emaljverkstaden på Gustavsbergs porslinsfabrik. Tillsammans med Bengt Berglund , Göran Nilsson och Nalle Werner visade han i vandringsutställningen ”Four Swedish Enamel Artists” emaljmålningar under tre år (1976-1979) i USA. Alf Olsson skapade under miljonprogrammet ett tiotal skulpturer i bland andra Rosengård i Malmö, Husby i Stockholm, Vallby i Västerås och Ålidhem i Umeå.
