Khi còn là cầu thủ, Zagallo là tiền đạo cánh trái của đội Brasil trong các kỳ World Cup 1958 và 1962; ông đã ghi bàn ở cả các vòng thi đấu, trong đó có bàn thắng trong trận chung kết với Đội bóng đá quốc gia Thụy Điển năm 1958. Mặc dù thể chất không được tốt nhưng bù lại, Zagallo có kỹ thuật khéo léo và luôn là người lùi về đầu tiên để bảo vệ đội nhà khi đội của ông bị mất bóng. Ông được người ta đặt tặng biệt danh "Sói già".
Zagallo từng khoác áo câu lạc bộ Botafogo của Brazil từ năm 1948 đến 1963. Từ năm 1957 đến năm 1964, ông đã 36 lần thi đấu trong sắc áo vàng - xanh của đội tuyển Brasil. Khi từ giã sự nghiệp cầu thủ, ông chuyển sang làm huấn luyện viên và một lần nữa ông lại thành công. Hai lần ông dẫn dắt các cầu thủ đội Brazil đoạt cúp vàng thế giới.
Ông qua đời ngày 5 tháng 1 năm 2024 tại Rio de Janeiro, thọ 92 tuổi sau một thời gian ngắn nhập viện.[2]
^ abcLỗi chú thích: Thẻ <ref> sai; không có nội dung trong thẻ ref có tên auto12
^ abcLỗi chú thích: Thẻ <ref> sai; không có nội dung trong thẻ ref có tên :2
^ abLỗi chú thích: Thẻ <ref> sai; không có nội dung trong thẻ ref có tên samba2
^ abLỗi chú thích: Thẻ <ref> sai; không có nội dung trong thẻ ref có tên :3
^Lỗi chú thích: Thẻ <ref> sai; không có nội dung trong thẻ ref có tên :1
^Lỗi chú thích: Thẻ <ref> sai; không có nội dung trong thẻ ref có tên :02
^ ab“IDOLS: ZAGALLO”. botafogo.com.br (bằng tiếng portuguese). Botafogo de Futebol e Regatas. Bản gốc lưu trữ ngày 13 tháng 4 năm 2024. Truy cập ngày 10 tháng 11 năm 2023.Quản lý CS1: ngôn ngữ không rõ (liên kết)