Charles var en fremragende allround spiller, hvis evne til at dække både forsvars- og angrebspladser bragte ham til storklubber som Leeds United i England og Juventus og Roma i Italien.[3] I sin tid hos Juventus var han med til at vinde hele tre Serie A-titler. Charles præsterede den højst sjældne bedrift aldrig at få et eneste gult eller rødt kort i løbet hele sin 26 år lange karriere.[4]
Charles spillede desuden 38 kampe og scorede 15 mål for det walisiske landshold.[5] Han var stjerne for landet, da det deltog ved VM i 1958 i Sverige, Wales' eneste VM-deltagelse nogensinde. Her spillede fire af holdets fem kampe i turneringen, men kunne grundet en skade ikke deltage i kvartfinalen, der blev tabt med 1-0 til turneringens senere vindere fra Brasilien.[6]
