Rollett, der aus ärmlichen Verhältnissen stammte, ging als 13-Jähriger zu einem Chirurgen in die Lehre. Im Jahr 1795 bekam er die Möglichkeit, am Allgemeinen Krankenhaus in Wien zu studieren. In den folgenden Jahren konnte er Prüfungen für Chirurgie, Geburtshilfe und Tierarzneikunde ablegen. Ab 1799 praktizierte er in Piesting. Zwei Jahre später übersiedelte er aber nach Baden, wo er als Kurarzt bekannt wurde und auch vielfach unentgeltlich – etwa am Marienspital in Baden – für die Armen ordinierte. Als Landgerichtsarzt obduzierte er beispielsweise den Leichnam des Schauspielers Ferdinand Raimund nach dessen Selbstmord.
Er besaß eine umfangreiche Sammlung, die 1867 durch Schenkung Eigentum der Stadt Baden wurde und dort den Grundstock des Rollettmuseum bildet. Die Sammlung enthält unter anderem ein Herbarium (mehr als 14.000 Pflanzenarten), weiter archäologische, ethnographische, technologische, mineralogische, botanische und zoologische Objekte. Im Jahr 1825 schenkte ihm der Arzt Franz Joseph Gall seine sämtlichen Werke sowie die in Wien zurückgelassene phrenologische Schädel- und Büstensammlung.
Alfred Frühwald: Anton Franz Rollett (1778–1842). Arzt, Schriftsteller, Naturforscher, Kunstfreund. In: Johann Kräftner (Hrsg.): Im Schatten der Weilburg. Baden im Biedermeier. Eine Ausstellung der Stadtgemeinde Baden im Frauenbad vom 23. September 1988 bis 31. Jänner 1989. Grasl, Baden 1988, ISBN 3-85098-186-X, S. 37–39.