Samuel al college giocò a football con gli Ohio State Buckeyes dal 2014 al 2016, vincendo il campionato NCAA nella sua prima stagione e venendo premiato come All-American come kick returner nell'ultima. Fu scelto dai Carolina Panthers nel corso del secondo giro (40º assoluto) del Draft NFL 2017.[1] Debuttò come professionista subentrando nella gara del primo turno contro i San Francisco 49ers.[2]
Washington Football Team/Commanders
Il 17 marzo 2021 Samuel firmò con il Washington Football Team un contratto triennale del valore di 34,5 milioni di dollari.[3]
Buffalo Bills
Il 14 marzo 2024 Samuel firmò un contratto triennale del valore di 24 milioni di dollari con i Buffalo Bills.[4]