1905 року залишив консерваторію в знак протесту проти консервативних методів керівництва. Продовжував займатися з учнями приватно. Був одним із засновників і педагогів Народної консерваторії (1906), брав участь у роботі Пречистинських курсів для робітників, вивчав музичний фольклор.
Переконаний послідовник класики (у його музиці знайшли втілення традиції Михайла Глінки, Петра Чайковського, а також Йоганна Себастьяна Баха, Людвіга ван Бетховена), Танеєв передбачив багато тенденцій музичного мистецтва XX століття. Його творчість відзначена глибиною й шляхетністю задумів, високою етичністю й філософською спрямованістю, стриманістю висловлення, майстерністю тематичного й поліфонічного розвитку. У своїх творах він тяжів до морально-філософської проблематики. Така, наприклад, його єдина опера «Орестея» (за Есхілом, 1894) — зразок втілення античного сюжету в російській музиці. Його камерно-інструментальні твори (тріо, квартети, квінтети) належать до найкращих зразків цього жанру в російській музиці. Один із творців лірико-філософської кантати в російській музиці («Іоанн Дамаскін», «По прочитанні псалма»). Відродив популярний у російській музиці XVII—XVIII ст. жанр хору a cappella (автор понад 40 хорів). В інструментальній музиці особливе значення надавав інтонаційній єдності циклу, монотематизму (4-а симфонія, камерно-інструментальні ансамблі).
Книга С. І. Танеєва з дарчим надписом автора
Створив унікальну працю — «Рухомий контрапункт строгого письма» («Подвижной контрапункт строгого письма») (1889—1906) і його продовження — «Вчення про канон» («Учение о каноне») (кінець 1890-х рр.-1915).
Як педагог, Танеєв домагався підняття професійного рівня музичної освіти в Росії, боровся за високий рівень музично-теоретичної підготовки студентів консерваторії всіх спеціальностей. Створив композиторську школу, виховав багатьох музикознавців, диригентів, піаністів (продовжуючи фортепіанні традиції Миколи Рубінштейна). Серед учнів: Сергій Рахманінов, Олександр Скрябін, Микола Метнер, Рейнгольд Глієр, Костянтин Ігумнов, Г. Е. Конюс, Б. Л. Яворський, Павло Гайда.
Твори
Опера «Орестея» (1-я постановка — 1895, Петербург)
Кантати «Іоанн Дамаскин», «По прочитанні псалма» й ін.
4 симфонії (1874—1898), увертюри, концерт для фортепіано з оркестром
Камерно-інструментальні ансамблі (20) — тріо (в тому числі фортепіанне, 1908), струнні квартети, квінтети (в тому числі фортепіанний, 1911)
Для фортепіано — Прелюдія й фуга й ін.
Хори a cappella («Восход солнца», «Посмотри какая мгла», «Развалину башни» та ін.)
Камерно-вокальні ансамблі з фортепіано й a cappella