Es wurde am 28. November 1843 aus dem Erzbistum Boston herausgenommen und unterstand diesem zukünftig als Suffraganbistum. Am 16. Februar 1872 gab das 5.004 km² große Bistum gemeinsam mit dem Erzbistum Boston Gebiete für das neu zu gründende Bistum Providence ab.
Nachdem aus dem Diözesanterritorium am 6. August 1953 zwei Gebiete als Bistum Bridgeport und als Bistum Norwich ausgegliedert worden waren, wurde Hartford zum Erzbistum und Metropolitanbistum der Bistümer Bridgeport, Norwich und Providence erhoben.
2005 wurden 22 Millionen US-Dollar bezahlt, um die Ansprüche von 43 Opfern zu begleichen, die von 14 Priestern missbraucht worden waren.[1] Ferner sind Prozesse im Fall des Täters George Reardon anhängig, der als Arzt in einem vom Bistum getragenen Krankenhaus tätig war.