Am 28. April 1764 wurde er Kommandeur des Kürassierregiments „von Röder“ und am 16. Juni 1769 Chef des Kürassierregiments „von Woldeck“. Knapp drei Monate später folgte am 7. September 1769 seine Beförderung zum Generalmajor sowie am 20. Mai 1785 zum Generalleutnant.
Arnim war seit 1759 mit Anna Maria von Münchow († 1784) aus dem Hause Nassau verheiratet. Sie hatten keine Kinder. In zweiter Ehe heiratete er Jeannette Friederike Beigna Gräfin von Sandretzky (1746–1789), Witwe des Generals Johann Ferdinand von Stechow (1718–1778).
Anton Balthasar König: George Christoph von Arnim. In: Biographisches Lexikon aller Helden und Militairpersonen, welche sich in Preußischen Diensten berühmt gemacht haben. Band1. Arnold Wever, Berlin 1788, S.81 (George Christoph von Arnim bei Wikisource [PDF]).