W grze podwójnej Năstase trzy razy odniósł końcowy sukces w zawodach wielkoszlemowych, łącznie zwyciężając w 45 turniejach ATP World Tour i osiągając 35 finałów.
W grze mieszanej dwukrotnie był najlepszy na Wimbledonie (lata 1970 i 1972), a także był w finale US Open w 1972 roku.
W latach 1966–1985 reprezentował Rumunię w Pucharze Davisa. Trzykrotnie pomógł drużynie dojść do finału, w 1969, 1971 i 1972 roku. Łącznie zagrał w zawodach 146 meczów, z których 109 wygrał.
W rankingu gry pojedynczej Năstase najwyżej był na 1. miejscu (23 sierpnia 1973), a w klasyfikacji gry podwójnej na 10. pozycji (30 sierpnia 1977). Na szczycie listy singlowej znajdował się łącznie przez 40 tygodni.
Năstase, oprócz talentu tenisowego, słynął również z dobrego humoru na korcie oraz niejednokrotnie z nieczystej i prowokacyjnej gry, dzięki czemu zyskał przydomek „nasty” (ang. wstrętny, paskudny)[1]. Po zakończeniu przygody ze sportem, napisał w latach 80. kilka powieści w języku francuskim. W latach 90. próbował swoich sił w polityce, startując w 1996 roku bez sukcesu w wyborach na urząd prezydenta Bukaresztu.
