Di origine ebraica ed appartenente ad una famiglia di commercianti, studiò in Polonia per poi completare gli studi all'Università di Grenoble, in Francia.
Lo scoppio della prima guerra mondiale lo vide impegnarsi come volontario per la difesa della madrepatria tedesca: l'esperienza del fronte lo mutò, però, sensibilmente, spingendolo su posizioni pacifiste. Congedatosi nel 1916 a causa di una malattia, terminò gli studi universitari presso la Università Ludwig Maximilian di Monaco. A Monaco frequentò con interesse alcuni salotti letterari borghesi. Fece amicizia con Thomas Mann, Arthur Kutscher e Rainer Maria Rilke.
Il 1918, con la sua adesione al Partito Socialdemocratico Indipendente, segnò una svolta nella vita di Toller, che dichiaratamente si schierò su posizioni comuniste, rivoluzionarie e al contempo pacifiste. Proprio La svolta intitolò il suo primo dramma. Impegnatosi politicamente, appoggiò nel 1918 il crollo della monarchia in Baviera.
Fu lui assieme a Gustav Landauer e Erich Mühsam il 9 aprile 1919 a proclamare la Räterepublik. Sebbene pacifista fu incaricato di formare una armata rossa. Nella Repubblica dei consigli bavarese ricoprì per un periodo la carica di presidente del consiglio centrale, scontando poi, al momento della repressione, cinque anni di carcere a Niederschönenfeld.
Per anni è stato l'amante di Luise Mendelsohn, moglie dell'architetto Erich, conosciuta durante una vacanza di lei in Engadina.[1]
L'esperienza mise a dura prova i suoi ideali di pacifismo e non violenza: la produzione letteraria di Toller mise allora in evidenza la lacerazione esistente tra l'"uomo etico", portatore di ideali di alta umanità e "uomo politico", portatore invece dell'ideale di massa che calpesta gli ideali ed i bisogni individuali. A questo conflitto è dedicato Uomo massa del 1919 che rielabora il tragico destino di Sarah Sonja Rabinowitz. In carcere approfondì la conoscenza dei componenti della classe operaia, esperienza che gli fu d'aiuto per meglio comprendere quanto di agiografico vi fosse nella descrizione del proletariato da parte degli intellettuali. Tali nozioni vennero riversate nel dramma I distruttori di macchine del 1920-1921, in chiaro riferimento ai moti luddisti.
Perseguitato dai nazisti per le sue posizioni politiche e per le sue origini ebraiche, emigrò dapprima in Inghilterra e poi negli Stati Uniti d'America, dove si suicidò nell'albergo Mayflower di New York il 22 maggio 1939, dopo aver amaramente constatato di aver perso la vena poetica e creativa.
Die Maschinenstürmer, ein Drama aus der Zeit der Ludditenbewegung in Englandin fünf Akten und einem Vorspiel, 1922 (teatro)
trad. Franco Lo Re, I distruttori di macchine, in Teatro, cit.
Der deutsche Hinkemann, eine Tragödie in drei Akten, 1923 (teatro)
trad. Laura e Vito Pandolfi, Hinkemann, il mutilato. Tragedia in tre atti scritta nella prigione di Niederschoenenfeld nel 1921-1922, supplemento a "Il dramma" n. 35-38, maggio 1947
trad. Emilio Castellani, Hinkemann, in Teatro, cit.
Der entfesselte Wotan, eine Komödie, 1923 (teatro: Wotan scatenato)
Das Schwalbenbuch, 1924 (poesia: Libro sulle rondini)
Erwachen, 1924 (teatro: Risveglio)
Hoppla, wir leben!, ein Vorspiel und fünf Akte, 1927 (teatro)